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基于碳納米管的納米限域催化理論獲新進展


來源:中國科學(xué)報

中國粉體網(wǎng)訊  中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室肖建平、潘秀蓮和包信和等人基于碳納米管的納米限域催化理論研究取得新進展,相關(guān)結(jié)果近日發(fā)表于《美國化學(xué)會志》。

    研究發(fā)現(xiàn),由彎曲石墨烯片構(gòu)成的碳納米管納米級管腔可導(dǎo)致組裝在其內(nèi)部的金屬納米粒子的特性發(fā)生變化,并可能改變分子吸附活化模式甚至反應(yīng)路徑,從而調(diào)變催化反應(yīng)的性能,據(jù)此,該團隊率先提出了碳納米管的“協(xié)同限域催化”新概念。

    近年來,該團隊研究了碳納米管的限域效應(yīng)對一系列過渡金屬鐵、鐵鈷、銠錳、釕等電子結(jié)構(gòu)及其催化性能調(diào)變作用的規(guī)律和本質(zhì),所提出的限域能的概念可用于預(yù)測限域?qū)Υ呋磻?yīng)性能的調(diào)變作用。

    結(jié)果表明,具有獨特電子結(jié)構(gòu)的納米空間形成了一種限域微環(huán)境,導(dǎo)致金屬d帶中心下移,減弱了co、n2、和o2等分子的解離吸附,致使催化反應(yīng)的火山型曲線向高結(jié)合能的方向偏移,偏移程度與金屬種類和碳納米管的管徑相關(guān)。該研究結(jié)果驗證了實驗上觀察到的限域效應(yīng)對限域金屬氧化還原性能,對co加氫反應(yīng)、nh3分解和合成氨等反應(yīng)的不同調(diào)變規(guī)律,為未來高效納米催化劑的設(shè)計提供了重要的科學(xué)參考。
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