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研究背景

硅氧烯作為一種新型的二維材料，由于其特殊的結(jié)構(gòu)，具有廣泛的應(yīng)用潛力。特別是作為鋰離子電池的負(fù)極材料，硅氧烯體積變化小，較低的擴(kuò)散途徑，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面相和較低的電子及離子電導(dǎo)率導(dǎo)致了低的庫侖效率，較差的倍率性能和循環(huán)性能，限制了其進(jìn)一步的發(fā)展。

成果簡介

近日，山東大學(xué)馮金奎課題組等人設(shè)計了利用原位生長的方法制備了一種包覆在二維硅氧烯表面的薄的多孔共價有機(jī)骨架（COF）包覆層。由于繼承了共價有機(jī)框架的高離子電導(dǎo)率和電解質(zhì)兼容的優(yōu)點(diǎn)，COF改性的硅氧烯可以有效的改善其界面問題且提高其離子電導(dǎo)率，從而顯示出了優(yōu)越的電化學(xué)性能。特別地，在8Ag^-1的大電流密度下容量循環(huán)1500次，容量保持率仍達(dá)到96%。該文章發(fā)表在國際頂級期刊Small methods上。張煜嬋為本文第一作者。

圖文導(dǎo)讀

為了實(shí)現(xiàn)硅氧烯負(fù)極的商業(yè)化應(yīng)用，表面包覆是一種有效的方法。其不僅需要改善硅氧烯負(fù)極的界面問題，同時也提高了其離子及電子電導(dǎo)率的問題。本文設(shè)計的COF原位生長在二維硅氧烯表面對其進(jìn)行包覆，這里選擇COF作為改性硅氧烯的原因是由于COF自身的多孔結(jié)構(gòu)擁有高的離子電導(dǎo)率，以及與電解液具有良好的兼容性，從而改善負(fù)極材料與電解液之間的界面問題。通過這種改性方式來提高硅氧烯負(fù)極材料的電化學(xué)性能，從而實(shí)現(xiàn)其商業(yè)化。

1.首先通過化學(xué)脫合金的方法，制備了二維的硅氧烯材料，隨后將COF原位生長在制備的硅氧烯材料表面，得到的薄的包覆層，實(shí)驗(yàn)表明，COF成功的生長在二維硅氧烯表面。

2.COF原位包覆的硅氧烯負(fù)極，提高了其循環(huán)可逆性，倍率性能，特別的在8Ag^-1的大電流密度下，展現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)性能。

3.通過反應(yīng)后的SEM圖片對比，證明了COF包覆的硅氧烯可以有效地修飾SEI界面，在循環(huán)1000周后，仍保持完整的平面且與集流體保持緊密的貼合。

4.當(dāng)改性的硅氧烯負(fù)極與5V正極組成全電池后展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)性能，在循環(huán)100周后仍有較高的容量。

圖1COF原位包覆二維硅氧烯的示意圖

圖2多孔COF原位生長在二維硅氧烯表面

圖3硅氧烯負(fù)極的電化學(xué)性能

圖4反應(yīng)后的SEM圖片

圖5硅氧烯負(fù)極與5V正極組成的全電池的電化學(xué)性能

【結(jié)論】

輕質(zhì)的COF作為包覆薄層，原位生長在硅氧烯負(fù)極表面，有效地解決了硅氧烯負(fù)極與電解液之間的界面問題。多孔COF包覆在硅氧烯表面，增加了其固有的離子導(dǎo)電性和電解質(zhì)相容性。從而提高了硅氧烯作為負(fù)極的鋰離子電池的電化學(xué)性能。因此，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，高能量密度和可實(shí)現(xiàn)高倍率的鋰離子電池能夠通過COF原位包覆在硅氧烯表面實(shí)現(xiàn)。

（中國粉體網(wǎng)編輯整理/文正）

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